Naota mieszka w spokojnym mieście i próbuje zachowywać się dojrzale mimo frustracji związanej z wyjazdem starszego brata. Wszystko zmienia spotkanie z Haruko Haruharą, nieprzewidywalną kobietą poruszającą się na skuterze i walczącą gitarą basową. Wkrótce z głowy chłopaka zaczynają wyłaniać się roboty, a zwyczajna codzienność zamienia się w surrealistyczny chaos. FLCL łączy dojrzewanie, komedię, muzykę i szaloną animację.